Chú Đại Bi còn có những tên gọi khác là: Thiên Thủ Thiên Nhãn Quán Thế Âm Đại Bi Tâm Đà La Ni, Quảng Đại Viên Mãn Vô Ngại Đại Bi Tâm Đà La Ni, Thiên Thủ Thiên Nhãn Quán Tự Tại Bồ Tát Quảng Đại Viên Mãn Vô Ngại Đại Bi Tâm Đà La Ni, Thanh Cảnh Đà La Ni.

Thần Chú Đại Bi được rút ra từ Kinh Thiên Thủ Thiên Nhãn Quán Thế Âm Bồ Tát Quảng Đại Viên Mãn Vô Ngại Đại Bi Tâm Đà Ra Ni, do chính Đức Phật Thích Ca diễn nói trong một pháp hội trước mặt đông đủ các vị Bồ Tát, Thinh văn, Thánh chúng, Trời, Thần, Thiên, Long, các Đại thánh tăng như Ma-Ha Ca-Diếp, A-Nan... cùng câu hội, tại núi Bồ Đà Lạc Ca (Potalaka), một hải đảo ở về phía Nam xứ Ấn Độ, được coi như là nơi mà Đức Bồ Tát Quán Thế Âm thường trụ tích. Trong pháp hội này, Bồ Tát Quán Thế Âm vì tâm đại bi đối với chúng sanh, muốn cho chúng sanh được thành tựu tất cả các thiện căn, được tiêu tan tất cả sự sợ hãi, được mau đầy đủ tất cả những chỗ mong cầu mà nói ra Thần Chú này.
Kinh điển thuật lại câu chuyện nguồn gốc Chú Đại Bi giữa Quán Thế Âm Bồ Tát (Avalokitesvara) và chư Phật: Trong kinh ngài Quán Thế Âm Bồ Tát bạch Phật rằng: "Bạch đức Thế Tôn, con có chú Đại Bi Tâm Đà Ra Ni, nay xin nói ra, vì muốn cho chúng sanh được an vui, được trừ tất cả bệnh tật, được sống lâu, được giàu có, được diệt tất cả nghiệp ác, được xa lìa chướng nạn, được thành tựu tất cả thiện căn, được tiêu tan tất cả sự sợ hãi, được mau đầy đủ tất cả những chỗ mong cầu. Cúi xin Thế Tôn từ bi doãn hứa." Rồi sau đó đọc Chú Đại Bi. Bồ Tát thuyết chú xong, cõi đất sáu phen biến động, trời mưa hoa báu rơi xuống rải rác, mười phương chư Phật thảy đều vui mừng, thiên ma ngoại đạo sợ dựng lông tóc. Tất cả chúng sinh đều được quả chứng.Vui mừng trước , Ngài bèn phát đại nguyện: "Nếu trong đời vị lai, con có thể làm lợi ích an vui cho tất cả chúng sanh với thần chú này, thì xin khiến cho thân con liền sanh ra ngàn mắt ngàn tay". Lập tức, Ngài thành tựu ý nguyện.

Từ đó, hình ảnh của vị Bồ Tát Quán Thế Âm ngàn tay ngàn mắt trở thành một biểu tượng cho khả năng siêu tuyệt của một vị Bồ Tát mang sứ mệnh vào đời cứu khổ ban vui cho tất cả chúng sanh.

Ngàn tay, ngàn mắt nói lên cái khả năng biến hóa tự tại, cái dụng tướng vô biên của thần lực Từ bi và Trí huệ tỏa khắp của Bồ Tát Quán Thế Âm. Ngàn mắt để có thể chiếu soi vào tất cả mọi cảnh giới khổ đau của nhân loại và ngàn tay để cứu vớt, nâng đỡ, như Đức Phật giải thích với Ngài A Nan ở trong kinh, "tiêu biểu cho hạnh tùy thuận các sự mong cầu của chúng sanh".