Vào một tương lai rất xa so với hiện tại chúng ta đang sống, Trái Đất ngày càng đứng trên bờ vực diệt vong. Sự bùng nổ dân số không thể cản nổi, sự mở rộng thái quá của công nghiệp khiến những nguồn tài nguyên trên hành tinh xanh bị khai thác tới mức cạn kiệt. Sự mất mát không thể bù đắp này đã đặt ra cho con người một bài toán cực khó: Chấp nhận sự diệt vong hoặc đi tìm một phương pháp khác thay thế. Bằng bản lĩnh cùng trí tuệ siêu việt của mình, họ quyết định chọn phương án thứ 2. Công nghệ điện tử phát triển mạnh như vũ bão, loài người đã tự thiết kế được những con tàu đầu tiên bay vào vũ trụ sử dụng một dạng năng lượng còn mạnh hơn phản ứng hợp hạch hiện nay, cho phép họ tới những vùng đất xa xôi rất nhanh mà cực tiết kiệm thời gian cũng như chi phí vận chuyển. Con người muốn tìm ra những nguồn tài nguyên, những khoáng sản mới để duy trì lịch sử tồn tại của họ - điều này có liên hệ tới "Cơn Khát Vàng" đã từng diễn ra ở thế kỉ 18, 19 tại Hoa Kỳ và một số nơi khác trên thế giới. Điều này thúc đẩy các công ty tư nhân và con người tự trang bị những phi thuyền riêng, đặt chân ra ngoài không gian và mở rộng khả năng tìm kiếm xung quanh hệ mặt trời để buôn bán, trao đổi và làm giàu.

Nhưng rồi, một khó khăn khác lại hiện hữu: Mọi hoạt động diễn ra ở vũ trụ vượt quá mọi sự kiểm soát của chính phủ ở Trái Đất. ĐIều này thúc đẩy các nước trên thế giới phải ngồi nhóm họp lại và chung tay hợp tác một tổ chức chung, không chỉ cho thế giới, mà cho cả vũ trụ. Liên Hiệp Không Gian, còn được biết đến với tên gọi khác, Liên Minh Vũ Trụ - United Nation Space Alliance (UNSA) ra đời từ đó. Đây là tổ chức chính trị có tiền thân là Liên Hợp Quốc bây giờ; với trách nhiệm quản lí toàn bộcác giao dịch thương mại, du hành, khai hoang đất đai, bên cạnh đó, biến những nỗ lực nhằm thực dân hóa (định cư lâu dài cả về mặt chính trị lẫn kinh tế) một vùng đất nào đó trong Hệ Mặt Trời trở thành sự thật.

Logo của tổ chức UNSA

Theo luật chung, mọi cư dân không vi phạm pháp luật và không bị mất năng lực nhận thức trên Trái Đất đều có quyền khai hoang, mua bán và trao đổi công khai các tài nguyên khoáng sản trong Hệ Mặt Trời. Những vùng đất màu mỡ, hứa hẹn đã dấy lên hi vọng cho con người về một cuộc sống mới ngoài Địa cầu. Tiếc thay, lòng tham của con người là một chiếc túi không có đáy. Nhiều cuộc chiến đã nổ ra nhằm giành quyền khai thác các mỏ nguyên liệu quý. Chúng có thể dẫn tới những cuộc bạo loạn mà không ai khác, chính UNSA sẽ lãnh hậu quả nặng nề. Nhận thấy nguy cơ chiến tranh hiện hữu, họ đã thành lập ra Tổ Chức Hiệp Ước Vành Đai Mặt Trời - Solar Associated Treaty Organization (SATO) nhằm bảo vệ chính tổ chức này và cư dân Trái Đất khỏi các mối nguy hại tới từ sự bùng nổ không thể kiểm soát của các thế lực khác từ nhiều thuộc địa. 

Theo thời gian, kẻ thù xuất hiện là quy luật đối nghịch không thể tránh khỏi trong cuộc sống. Vì bất bình với cách làm việc của cả UNSA lẫn SATO, và vì cho rằng con người là bá chủ thiên hạ, không có bất cứ một giới hạn, khuôn khổ hay luật lệ nào chỉ bảo, Mặt Trận Phòng Ngự Thuộc Địa - Settlement Defense Front (SDF) được thành lập. Mặt Trận này từ chính những người phản đối UNSA lập nên, với một tư tưởng mạnh mẽ về việc sẽ li khai khỏi tổ chức toàn cầu này để tự phát triển 1 tổ chức riêng biệt nằm ngoài sự kiểm soát của bất cứ yếu tố gì từ Trái Đất. Sở chỉ huy của SDF đặt tại sao Hỏa, bao gồm cả những người đến từ Trái Đất và sinh ra tại Hỏa tinh. 

SDF và UNSA đã mâu thuẫn với nhau từ trước đó rất lâu. Mối quan hệ này xấu đi và trở nên nghiêm trọng hơn bao giờ hết khi SDF đã thể hiện rõ ý đồ đánh bật UNSA khỏi Trái Đất, đẩy cuộc chiến tới bờ vực chiến tranh bằng việc gây chiến ở vệ tinh Europa thuộc Sao Mộc, còn được ví như "Đỉnh Everest ngoài Trái Đất". Nhưng đây không chỉ là sự khiêu khích thông thường. Bằng việc cài người vào SATO, SDF bất ngờ tấn công tổ chức này trong tuần lễ vinh danh các hạm đội bay của SATO tại Tokyo Next-Gen (Tân Tokyo) ở Nhật Bản, khiến cho lực lượng này bị tổn thất nghiêm trọng. Sự việc này giống như giọt nước cuối cùng làm tràn ly, khiến UNSA và SATO chính thức tuyên chiến với SDF. Cuộc chiến không khoan nhượng giữa 2 thế lực bùng nổ.

Còn về phía Love Live!, câu chuyện này xoay quanh Eli Ayase và các bạn của cô khi chiến đấu ở tổ chức này. Eli gia nhập UNSA theo bố mẹ và làm việc ở đó vài năm, trước khi biến lớn xảy ra (đã có ở phần trước). Bố mẹ cô bị giết trong một cuộc phục kích của SDF, còn em gái bị chấn thương toàn thân lên đến 97% và rất khó qua khỏi nếu không dùng những phương pháp đặc biệt. Eli chính thức cầm súng thay bố mẹ ra trận. Ngày từng người bạn của cô gia nhập Tổ chức, Eli đã lên cấp trung úy. Và vì một lí do nào đó, sau khi giải ngũ, Honoka Kousaka trở thành đô đốc, nói đúng hơn là người đứng đầu toàn bộ tổ chức UNSA, từ gia đình. Những người bạn khác thì làm ở nhiều phân mảng khác nhau và thường xuyên phải đi lên vũ trụ, vậy nên Eli rất ít khi gặp họ, trừ Honoka, như đã nói, và Nozomi - cô có cùng cấp bậc như Eli. 

Xuyên suốt cuộc hành trình, họ gặp và làm quen với nhiều người, và hầu như tất cả đều là những người bạn có cùng chí hướng cao đẹp... Trừ Cheonsa. Người mà Eli đã coi như chị cả, người mà Eli chia sẻ niềm vui, nỗi buồn, hàn huyên chuyện đời và được cô gái Nga tin tưởng về một tương lai tốt đẹp, giờ đây trở thành người đứng đầu SDF, chỉ huy của chiến hạm Mega Torturator Prime - "cái đầu" của toàn bộ hệ thống tổ chức SDF. Trong số những chỉ huy cao cấp của SDF, có 1 người đặc biệt. Thực ra cô không phải người của chúng, nhưng chúng bắt cóc cô từ khi bắt đầu mâu thuẫn với UNSA, rồi tẩy não cô và biến cô trở thành một cỗ máy giết người tàn bạo...

Thực hư chuyện này ra sao? Eli và tất cả mọi người sẽ đối phó với Cheonsa thế nào?
Người chỉ huy bí ẩn kia là ai?

Tất cả mớ hỗn độn đó, chúng bắt đầu từ một đoạn video...

Một cuộc tấn công bất ngờ...

Và nhiều hơn thế.